中国科学院大学黄辉团队在三线态有机太阳能电池受体材料方面取得新进展

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三线态有机半导体材料由于其激子长寿命的特性，在光电和生命等领域有着广泛的应用。然而，过去三线态光伏材料的设计往往局限于引入重原子等手段，极大地限制了新结构的合成和应用。因此，探索新型的三线态光伏材料对于该领域的发展具有重要意义。

单线态到三线态之间的系间穿越过程（ISC）主要由单线态-三线态能级差（ΔEST）和旋轨耦合常数（SOC）决定。引入重原子可以提升SOC从而提高ISC，然而这种手段单一并且限制了设计思想。减小ΔEST则是另一种提高ISC的手段，可以通过构建扭曲构象的D-A结构来实现，并且已在室温磷光和热值延迟发光（TADF）材料中获得了应用。然而扭曲的D-A结构会导致吸收弱和迁移率低，限制了其在光伏中的应用。因此，开发研究新的三线态光伏材料，有着迫切需要和重要意义。

在前期的工作中，黄辉教授团队以含碲材料为切入点，合成了一系列碲吩受体材料，获得了碲基材料的最高效率（7.52%），并系统地研究了碲吩受体材料的三线态性质。（Angew. Chem. 2018, 130, 1108 –1114；Sci. China Chem., 2019, 62, 10.1007/s11426-019-9462-4.）

为了进一步深入研究新型三线态材料，黄辉教授带领的研究团队近期通过将扭曲D-A构象和大π共轭结构相结合，合成了新型光伏受体材料H1和H2，并和Y6一同进行了研究。通过瞬态荧光和瞬态吸收光谱的长衰减寿命，证明了三者均为三线态材料。对受体纯膜器件的磁光电流的实验展现了三线态-电荷湮灭效应，而EPR测试中顺磁信号的出现也印证了三线态激子的存在。

图1 a）H1和H2结构图。b）H1，H2和Y6在2-甲基四氢呋喃溶液77K下的荧光衰减寿命。c）H1在除气氯仿溶液下的瞬态吸收寿命。d）H1纯膜器件的磁光电流曲线。e）H1粉末的EPR谱图。f）H1，H2和Y6的J-V曲线。g）H1，H2和Y6的磁光电流。h）PBDB-T:H1混合膜的瞬态吸收。i）PBDB-T:H1器件的EQE和EL曲线。

以PBDB-T和PM6为给体构筑了太阳能电池，以H2为受体的器件获得了超过15%的高能量转化效率，与PM6：Y6器件相当。进一步对混合膜中的三线态激子展开研究。混合膜器件的磁光电流实验发现H2器件中CT态激子解离效率最高，和J-V测试中获得的最高光电流相吻合。对混合膜的瞬态吸收光谱实验则观察到长达几十纳秒的光致吸收衰减信号，证实了薄膜中三线态激子的存在。通过高灵敏外量子效率（EQE）和电致发光（EL）实验，研究发现了基于H2的器件比H1的具有更低的能量损失，同时结合低温光致发光（PL）光谱实验，发现材料的T1能级与CT态相接近，有利于三线态激子的解离。

相关研究成果以《Triplet acceptors with D-A structure and twisted conformation for efficient organic solar cells》为题，发表在化学材料著名期刊《Angewandte Chemie International Edition》  (Angew. Chem. Int. Ed. ) 上（DOI: 10.1002/anie.202006081）。论文的第一作者为中国科学院大学材料科学与光电技术学院硕士生秦琳青，共同第一作者为中国科学院大学硕士生刘行正和博士后张昕，通讯作者为黄辉教授、瑞典林雪平大学高峰教授和中国科学院化学所易院平教授。 

该项目得到了国家自然科学基金委、科技部、中国科学院和中国科学院大学的经费支持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201712011

https://link.springer.com/article/10.1007/s11426-019-9462-4

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006081

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